5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙，征地扩迁，规制大增，六月补授体仁阁大学士。
同治七年4月，奉上谕改授为武英殿大学士，5月31日，至上海视察江南制造成总局，8月奉命调任直隶总督。
9月，江南造船厂试制的第一艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”，12月，抵达北京，拜见慈禧太后与同治皇帝。
同治七年，曾国藩改任直隶总督，奉命前往天津，办理天津教案，考量当时局势，没有与法国开战，“但冀和局之速成，不问情罪之一当否”。
在法国的要求下，商议决定最后处死为首杀人的8人，充军流放25人，并将天津知府张光藻、知县刘杰被革职充军发配到黑龙江，赔偿外国人的损失46万两银，并由崇厚派使团至法国道歉。
这个交涉结果，朝廷人士及民众舆论均甚为不满，省馆所书楹帖被毁，曾国藩深知其中和战利害，自引其咎，得到丁日昌的同情。
曾国藩背负骂名，病情加重，于是召来李鸿章处理案情。
同治九年，两江总督马新贻被平民张汶祥刺杀于后，朝廷命其再任两江总督，前往南京审理该案。
同治十年8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选子弟出洋学艺折》，9月，视察水陆各营防务、训练情况，11月抵达上海。
同治十一年2月27日，领衔上奏，促请对“派遣留学生一事”尽快落实。
并提出在美国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。
在上海设立幼童出洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”，此后，时发脚麻之症，舌蹇不能语。
同年二月初四日，午后在南京西花圃散步，突发脚麻，曾纪泽扶掖回书房，端坐三刻逝世，百姓巷哭，绘像祀之。
朝廷闻讯，辍朝三日，追赠太傅，谥号“文正”，祀京师昭忠、贤良祠，各省建立专祠，6月25日，灵柩运抵长沙，7月19日，葬于长沙南门外之金盆岭。
同治十二年12月13日，改葬于善化县湘西平塘伏龙山，与夫人欧阳氏合葬。
同治十三年，建曾国藩墓于长沙市岳麓区坪塘街道伏龙山，也是曾国藩及其夫人欧阳氏的合葬墓。
曾国藩作为近代著名的政治家，对“康乾盛世”后清王朝的腐败衰落，洞若观火，他说：
“国贫不足患，惟民心涣散，则为患甚大。”对于“士大夫习于忧容苟安”，“昌为一种不白不黑、不痛不痒之风”，“痛恨次骨”。
他认为，“吏治之坏，由于群幕，求吏才以剔幕弊，诚为探源之论”。
基于此，曾国藩提出，“行政之要，首在得人”，危急之时需用德器兼备之人，要倡廉正之风，行礼治之仁政，反对暴政、扰民，对于那些贪赃枉法、渔民肥己的官吏，一定要予以严惩。
至于关系国运民生的财政经济，曾国藩认为，理财之道，全在酌盈剂虚，脚踏实地，洁己奉公，“渐求整顿，不在于求取速效”。